通过熔渣处理及冷热循环调控铁磁性非晶合金结构不均匀性及能量状态，精准构筑原子尺度局域结构类型、大小、分布和连接方式，系统研究非均匀结构演化与其力学性能的关联，显著提高铁磁性非晶合金室温塑性。利用熔渣处理在Fe39Ni39B12.82Si2.75Nb2.3P4.13非晶合金中引入0.5-1 nm γ-FeNi类晶体有序结构和“类二十面体团簇包围类晶体团簇”特征结构，获得断裂强度4220 MPa、压缩塑性＞50%的高强高韧FeNi基非晶合金。通过冷热循环调控能量状态，诱导析出1 nm左右孕育初期Fe23B6短-中程类晶体结构，显著增加结构不均匀性，使得[(Fe0.5Co0.5)0.75B0.2Si0.05]96Nb4非晶合金强度塑性同时增加。另，结构不均匀性调控也可有效提高铁磁性非晶合金污水处理能力。